Wenn Barbara Lothenbach ihre Forschungsprojekte vorantreibt, weiss sie, dass sie deren endgültiges Ergebnis nicht mehr erleben wird: 100'000 bis eine Million Jahre soll halten, was sie erarbeitet. Die Forscherin vom Empa-Labor «Beton & Asphalt» untersucht Zement-basierte Materialien, die sich für die Entsorgung von radioaktiven Abfällen eignen.

In der Schweiz sollen entsprechend dem Kernenergiegesetz geologische Tiefenlager künftig schwach-, mittel, und hochaktiven Atommüll aufnehmen. Hierzu müssen stabile Gesteinsschichten vorhanden sein, die die Endlagerbehälter umschliessen. Da Materialforscher allerdings wissen, dass kein Material unveränderlich ist und selbst Marmor, Stein und Eisen brechen, muss ein Wirtsgestein ausgesucht werden, das über Jahrtausende geologisch möglichst stabil und dicht ist. Der 180 Millionen Jahre alte Opalinuston, der sich in der Schweiz beispielsweise zwischen Olten und Schaffhausen in einer Tiefe von 600 Metern ausdehnt, hat sich als passendes Wirtsgestein herauskristallisiert. Da er eine geringe Wasserleitfähigkeit hat, besitzt er hervorragende isolierende Eigenschaften.

Felsenfest im Berg eingeschlossen

Doch wie reagieren die kristallinen Strukturen und die Tonmineralien von Opalinuston mit Zement-basierten Sicherheitsbarrieren, wenn der nagende Zahn der Zeit zu Veränderungen führt? Die Nationale Genossenschaft für die Lagerung radioaktiver Abfälle (Nagra) benötigt hierzu Daten, damit ein Endlager für Atommüll im Hinblick auf Umweltschutz und Sicherheit felsenfest in der Erde eingebettet werden kann.

Den dazu nötigen Analysen widmen sich auch Barbara Lothenbach und ihr Team, indem sie Experimente im Felslabor Mont Terri in St. Ursanne, das in einer Opalinustonschicht errichtet wurde, unter realitätsnahen Bedingungen durchführen. Gemeinsam mit internationalen Partnern und Forschungsgruppen aus der Schweiz wie etwa der Universität Bern und dem Paul Scherrer Institut (PSI) werden Reaktionen von Zement-basierten Materialien und dem umliegenden Opalinuston simuliert. Die Langzeitentwicklung der Grenzschichten zwischen den sehr unterschiedlichen Materialsystemen untersuchen und modellieren die Forschenden dabei in mehrjährigen Versuchsansätzen bei unterschiedlichen Temperaturen zwischen 20 und 70 Grad Celsius.

Comeback eines alten Bekannten

Von besonderer Bedeutung ist hierbei der stark alkalische pH-Wert von Zement, der bei herkömmlichem Portland-Zement bei pH 13.5 oder sogar darüber liegen kann. Damit das alkalische Milieu die Tonmineralien in der Umgebung weniger stark angreift, schien zunächst eine Neuentwicklung, der sogenannte «low-alkali»-Zement, ein guter Kandidat für langlebige, Zement-basierte Schutzbarrieren zu sein. Mit einem pH-Wert von 12.2 oder tiefer weist er eine mehr als zehnmal niedrigere Alkalikonzentration auf. Lothenbach und ihr Team verglichen daher Zementarten mit unterschiedlichen pH-Werten mittels thermodynamischer Modellierungen und Röntgendiffraktionsanalysen. Erstmals liegen damit Langzeitergebnisse vor, mit denen sich die Zementarten und ihre Evolution im Berg charakterisieren lassen. Es stellte sich heraus, dass low-alkali-Zement tatsächlich schonender mit den Tonmineralien umgeht. Allerdings bilden sich bei Verwendung von herkömmlichem Portland-Zement über die Zeit chemische Verbindungen, die zu ähnlich günstigen Verhältnissen in der Sicherheitsbarriere führen. «Damit ist der preiswertere und erprobte Portland-Zement wieder zurück in den Mittelpunkt des Interesses gerückt», sagt Lothenbach.

Verzwickte Radioaktivität

Sollen Zement-basierte Materialien radioaktive Substanzen vom Austritt in die Umwelt abhalten, darf zudem die Reaktion zwischen dem Atommüll und dem Zement keinesfalls die Sicherheitsbarriern des Lagers beeinträchtigen. Die Empa-Forscher haben darum radioaktive Isotope, die im radioaktiven Abfall vorhanden sind, wie etwa jene des Elements Selen, in Adsorptionsstudien untersucht. Die Ergebnisse zeigen, dass Selen-Verbindungen vom Zement aufgenommen werden, und zwar in grossen Mengen. «Eine Schutzbarriere aus Beton verzögert das Austreten von Radioaktivität in die Biosphäre, da die Zementmineralien die radioaktiven Substanzen binden und damit eine Verbreitung aufhalten», so Lothenbach.

So einfach lassen sich allerdings nicht alle Prozesse bewerten, die im komplexen Zusammenspiel der aufeinandertreffenden Materialien ablaufen, gibt die Forscherin zu bedenken. Man hatte zwar gehofft, dass die Entwicklung von neuen low-alkali-Zementarten Vorteile für die Haltbarkeit der Sicherheitsbarrieren bieten. Allerdings stellten sie bei anderen Eigenschaften Nachteile fest: Mittels thermodynamischer Modellierungen und experimentellen Daten konnten die Empa-Forschenden erkennen, dass solche Zement-Arten Substanzen wie radioaktives Iodid schlechter binden.

Gefährliche Korrosion

Erstrebenswert ist eine Isolationsschicht, die zwar möglichst wasserdicht, jedoch nicht gasdicht abschliesst. Gase können in einem Tiefenlager beispielsweise durch Korrosion der eingeschlossenen Stahlbehälter entstehen, wobei sich Eisenhydroxid bildet und Wasserstoff freigesetzt wird. Solche Gase, die über die Zeit in kleinen Mengen entstehen, müssen entweichen können, um die Entstehung von Überdruck zu verhindern. Um langfristigen Reaktionen bei der Korrosion von Eisen an der Grenze zum Zementmaterial auf die Spur zu kommen, führten die Forschenden Untersuchungen mittels chemischer Analysen und Spektroskopie durch. Erste Ergebnisse zeigen, dass sich Portland-Zement mit hohen pH-Werten besser bewährt als low-alkali Zement. Nun stehen weitere Experimente an, die diese noch wenig bekannten Korrosionsprozesse genauer beleuchten sollen.

Zudem hat Lothenbachs Team die Phasen in der Interaktionszone von Zement und Opalinuston charakterisiert, die aus der Wechselwirkung von Tonmineralien mit den Bestandteilen des Zements entstehen, wie etwa eine Magnesiumsilikat-Phase. Dass derartige Zwischenschichten entstehen und zu einer Abdichtung der Schutzschicht beitragen könnten, war bisher nicht eindeutig geklärt. Erkenntnisse dieser Art können zur Entwicklung neuer Materialsysteme beitragen, die für die gesamte Bauindustrie interessant sind, ist Lothenbach überzeugt. Denn trotz der guten Materialeigenschaften von Portland-Zement wird heute verstärkt nach Umwelt- und Ressourcen-schonenderen Alternativen gesucht, die auch für andere Anwendungen als in einem geologischen Tiefenlager eingesetzt werden könnten.

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Am internationalen Forschungsprogramm im Mont Terri Felslabor sind elf Nationen mit verschiedenen Universitäten und Forschungsinstituten beteiligt, darunter die Empa. Das unterirdische Felslabor befindet sich in einer Opalinuston-Schicht in 300 Meter Tiefe im Mont Terri bei St. Ursanne (JU). Das Labor wird vom Bundesamt für Landestopografie (swisstopo) betrieben, die Projektpartner finanzieren die Forschungsprogramme. Seit 1996 werden hier Gesteinsformationen untersucht, die bei der Lagerung radioaktiver Abfälle eine Rolle spielen könnten. https://www.mont-terri.ch/

Die Ewigkeit im Felslabor simulieren